W latach 1936-1938 kształcił się w Instytucie Sztuk Plastycznych w Krakowie, a w 1939 roku otrzymał dyplom w Miejskiej Szkole Sztuk Zdobniczych w Warszawie. W okresie okupacji współpracował z rzeźbiarzem Stanisławem Komaszewskim, zajmując się drzeworytem i ekslibrisem. Po wojnie pracował w Biurze Odbudowy Stolicy i wykładał na Politechnice Warszawskiej. W latach 1947-1950 studiował na Wydziale Rzeźby Akademii Sztuk Pięknych w Warszawie.
Od 1950 roku pracował na macierzystej uczelni, początkowo jako adiunkt, od 1969 roku jako profesor nadzwyczajny, a od 1980 roku jako profesor zwyczajny. W latach 1966-1969 pełnił funkcję prodziekana Wydziału Rzeźby. Uznawany jest za jednego z najwybitniejszych pedagogów w historii ASP. W 1985 roku przeszedł na emeryturę.
Jerzy Jarnuszkiewicz był autorem wielu rzeźb, założeń pomnikowych, kompozycji przestrzennych i rzeźby kameralnej, był też jednym z najwybitniejszych polskich grafików i medalierów.

Jeszcze jako student zaprojektował rzeźbę „Dziecko – bohater”, która stała się niezwykle popularna, odlano ją w Warszawie w postaci pomnika Małego Powstańca. Pomnik odsłonięto uroczyście 1 października 1983 w trakcie obchodów 15-lecia nadania Chorągwi Warszawskiej ZHP imienia Bohaterów Warszawy.
Zajmował się projektami związanymi z odbudową kraju i socrealizmem, formami nowoczesnymi i rzeźbą geometryczną, a także tematyką religijną. W 1960 roku w Kaliszu stanął pomnik Adama Asnyka jego autorstwa. Jednym z najważniejszych dzieł w jego dorobku był ,,Pomnik Jana Pawła II i Kardynała Stefana Wyszyńskiego’’, który stanął na terenie Katolickiego Uniwersytetu Lubelskiego w 1983 roku. Pracował nad nim pięć lat.
W latach 60. tworzył geometryczne ażurowe rzeźby z metalu o ogromnych rozmiarach, ustawiane w przestrzeni miejskiej. Były to rzeźby z zespawanych odpadków: haków, ostrzy, bagnetów, łańcuchów, części urządzeń, kompozycji abstrakcyjnych, m.in. „Okien”, „Rytmów”, „Żagli”.

Jest także współautorem Międzynarodowego Pomnika Męczeństwa w Oświęcimiu-Brzezince. Był twórcą takich cykl medali jak ,,Ecce Homo’’ (1979-1976), ,,Poczet władców i orłów polskich’’ (1984), ,,Wielcy Polacy’’(1988). Medal jego autorstwa uczcił także pierwszą pielgrzymkę Jana Pawła II do Polski (1979). Prace Jerzego Jarnuszkiewicza znajdują się m.in. w zbiorach Muzeów Narodowych w Warszawie, Poznaniu, Krakowie, Muzeum Sztuki w Łodzi, Centrum Rzeźby Polskiej w Orońsku. 

Zmarł 14 lipca 2005 roku w Warszawie. Pochowany został na Cmentarzu Powązkowskim.